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北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估

文檔作者：李安1, 潘立剛1*, 聶繼云2, 謝漢忠3, 劉傳德4, 馬利平5, 趙旭博6, 李志霞2, 黃玉南3, 蘭豐4, 郝變青5 文檔來源： 1. 北京農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與檢測技術(shù)研究中心/農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室(北京) 2. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院果樹研究所 3. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院鄭州果樹研究所 4. 山東省煙臺市農(nóng)業(yè)科學(xué)研究院 5. 山西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與檢測研究所 6. 西北農(nóng)林科技大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院,		點擊數(shù)：	更新時間： 2025年06月28日
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上一篇：北京“十三五”時期食品安全風(fēng)險評估與預(yù)…

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第7 卷 第11 期 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報 Vol. 7 No. 11
2016 年11 月 Journal of Food Safety and Quality Nov. , 2016
基金項目: 國家農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估項目(GJFP201600301, GJFP201601402)、北京市農(nóng)林科學(xué)院青年科學(xué)基金項目(QNJJ201517)
Fund: Supported by the Project of Risk Assessment of Quality and Safety of National Agro-Products (GJFP201600301, GJFP201601402) and
Beijing Academy of Agriculture and Forestry Science Fund for Youths (QNJJ201517)
*通訊作者: 潘立剛, 研究員, 研究方向為農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全。E-mail: panlg@brcast.org.cn
*Corresponding author: PAN Li-Gang, Researcher, Beijing Research Center for Agricultural Standards and Testing, No.9, Middle
Shuguanghuayuan Road, Haidian District, Beijing 100097, China. E-mail: panlg@brcast.org.cn
北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估
李 安1, 潘立剛1*, 聶繼云2, 謝漢忠3, 劉傳德4, 馬利平5, 趙旭博6, 李志霞2,
黃玉南3, 蘭 豐4, 郝變青5
(1. 北京農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與檢測技術(shù)研究中心/農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室(北京), 北京 100097;
2. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院果樹研究所, 興城 125100; 3. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院鄭州果樹研究所, 鄭州 450009;
4. 山東省煙臺市農(nóng)業(yè)科學(xué)研究院, 煙臺 265500; 5. 山西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與檢測研究所,
太原 030031; 6. 西北農(nóng)林科技大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院, 楊凌 712100)
摘要: 目的 圍繞我國北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留問題, 開展膳食暴露風(fēng)險評估研究。方法 采集北方地區(qū)棗果
主產(chǎn)省份(河北、山東、河南、陜西和山西)的102 份棗果樣品, 對82 種常用農(nóng)藥和23 種禁限用農(nóng)藥進(jìn)行檢測,
分別利用急性參考劑量(ARfD)和每日允許攝入量(ADI)進(jìn)行急性和慢性膳食暴露風(fēng)險評估, 并利用風(fēng)險排序矩
陣對檢出農(nóng)藥進(jìn)行風(fēng)險大小的排序。結(jié)果 102 份樣品中89 份樣品檢出了農(nóng)藥殘留, 共檢出37 種農(nóng)藥, 其中
2 個樣品檢出農(nóng)藥殘留超標(biāo), 超標(biāo)農(nóng)藥分別為多菌靈和氰戊菊酯。棗果中檢出農(nóng)藥的急性膳食暴露風(fēng)險
(用%ARfD 表示)介于0.00%~6.01%之間, 平均值為1.82%; 慢性膳食暴露風(fēng)險(用%ADI表示)介于0.00%~0.21%
之間, 平均值為0.03%。根據(jù)農(nóng)藥殘留風(fēng)險得分, 檢出殘留的37 種農(nóng)藥可劃分為4 類, 即高風(fēng)險農(nóng)藥(2 種)、
中風(fēng)險農(nóng)藥(3 種)、低風(fēng)險農(nóng)藥(13 種)和極低風(fēng)險農(nóng)藥(19 種)。結(jié)論 我國北方地區(qū)棗果中農(nóng)藥殘留檢出率較
高, 98%的樣品農(nóng)藥殘留量符合國家限量標(biāo)準(zhǔn), 棗果中農(nóng)藥急性膳食和慢性膳食暴露風(fēng)險均處于較低水平, 地
蟲硫磷、克百威、毒死蜱、聯(lián)苯菊酯和唑螨酯是棗果中應(yīng)重點關(guān)注的農(nóng)藥風(fēng)險因子。
關(guān)鍵詞: 棗果; 農(nóng)藥殘留; 風(fēng)險評估; 膳食暴露風(fēng)險
Risk assessment of pesticide residues in jujube from northern area
LI An1, PAN Li-Gang1*, NIE Ji-Yun2, XIE Han-Zhong3, LIU Chuan-De4, MA Li-Ping5, ZHAO XU-Bo6,
LI Zhi-Xia2, HUANG Yu-Nan3, LAN Feng4, HAO Bian-Qing5
(1. Beijing Research Center for Agricultural Standards and Testing/Risk Assessment Lab for Agro-Products (Beijing),
Ministry of Agriculture, Beijing 100097, China; 2. Institute of Pomology, Chinese Academy of Agricultural Sciences,
Xingcheng 125100, China; 3. Zhengzhou Fruit Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences,
Zhengzhou 450009, China; 4. Yantai Academy of Agricultural Science in Shandong Province, Yantai 265500, China; 5.
Institute of Agro-Products Quality, Safety and Testing Technology, China Academy of Agricultural Sciences, Taiyuan
030031, China; 6. College of Food Science and Engineering, Northwest A&amp;amp;F University, Yangling 712100, China)
ABSTRACT: Objective This paper focused on the problem of pesticide residues in jujube from northern China and
dietary exposure risk assessment research was carried out. Methods A total of 102 jujube samples were collected
from five main producing provinces (Hebei, Shandong, Henan, Shaanxi and Shanxi). Residues of 82 kinds of
萬方數(shù)據(jù)
第11 期 李 安, 等: 北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估 4439
commonly used pesticides and 23 kinds of limited pesticides were detected. Acute dietary intake risk and chronic
dietary intake risk of pesticide residues in these samples were assessed based on the value of acute reference dose
(ARfD) and acceptable daily intake (ADI), respectively. The matrix ranking was referred to rank the risk of pesticides
in jujube samples. Results It was showed that 87.2% of the jujube samples (89/102) had detectable residues and 37
kinds of pesticides were detected in the samples. Two samples contained residues (carbendazim and fenvalerate)
above the MRLs. For the pesticides with detectable residues, their acute dietary intake risks expressed as %ARfD
were 0.00%~6.01%, with an average of 1.82%, and their chronic dietary intake risks expressed as %ADI were
0.00%~0.21%, with an average of 0.03%. These 37 kinds of pesticides were divided into 4 groups by risk score,
including high risk group (2 pesticides), medium risk group (3 pesticides), low risk group (13 pesticides) and very
low risk group (19 pesticides). Conclusion Pesticide residues in jujube from northern China had a relatively high
detection rate, but 98% of the samples were under MRLs. Both acute and chronic dietary intake risks of pesticide
residues in jujube samples were very low. Residues of 5 kinds of pesticides in jujube should be focused on, including
fonofos, carbofuran, dursban, bifenthrin and fenpyroximate.
KEY WORDS: jujube; pesticide residues; risk assessment; dietary exposure risk
1 引 言
棗果是我國居民日常膳食中重要的果品之一, 具有
獨特的甘甜風(fēng)味和較高的營養(yǎng)與食療價值。除新疆維吾爾
自治區(qū)外, 全國棗樹的經(jīng)濟(jì)種植主要分布在河北、河南、
山東、山西和陜西五省, 北方五省棗果產(chǎn)量占除新疆維吾
爾自治區(qū)外全國總產(chǎn)量的86.3%[1]。由于棗銹病、炭疽病、
棗尺蠖、食心蟲等病蟲害在棗樹生長過程中頻發(fā), 使用化
學(xué)農(nóng)藥仍然是棗農(nóng)防治病蟲害的主要措施[2,3]。農(nóng)藥殘留水
平能否引起膳食暴露風(fēng)險, 是當(dāng)前監(jiān)管部門和消費者關(guān)注
的重點問題。開展棗果中農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估研究, 明確棗
果農(nóng)藥殘留風(fēng)險程度, 對于加強(qiáng)農(nóng)業(yè)投入品監(jiān)管、保障棗
果質(zhì)量安全與消費者健康具有重要意義。
國際上對農(nóng)產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估研究起步較早。
由FAO/WHO 的農(nóng)藥殘留專家聯(lián)席會議(Joint FAO/WHO
Meeting on Pesticide Residues, JMPR)對農(nóng)藥急性膳食風(fēng)險
評估方法進(jìn)行制定、改進(jìn)和完善。JMPR 制定了急性參考
劑量(acute reference dose, ARfD)以及急性膳食風(fēng)險的計算
模型, 為世界各國相關(guān)人員開展農(nóng)藥急性膳食暴露評估提
供了參考依據(jù)[4,5]。國內(nèi)外學(xué)者基于JMPR 制定的農(nóng)藥
ARfD 值分別對鮮食蔬菜[6]、蘋果[7]、樹莓[8]等農(nóng)產(chǎn)品開展
了農(nóng)藥急性膳食風(fēng)險評估。慢性膳食風(fēng)險評估主要針對消
費者長期暴露引起的蓄積性健康風(fēng)險, 其涉及參數(shù)主要為
膳食數(shù)據(jù)和每日允許攝入量(acceptable daily intake, ADI)。
英國獸藥殘留委員會(Veterinary Residues Committee, VRC)
針對獸藥殘留風(fēng)險提出的風(fēng)險排序矩陣是一種兼顧化合物
毒性、使用頻率、殘留水平、暴露情況等多種因子的綜合
風(fēng)險排序手段[9], 對農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估具有借鑒作用。聶
繼云等[10]借鑒VRC 的風(fēng)險排序矩陣對我國蘋果中檢出的
24 種農(nóng)藥進(jìn)行了風(fēng)險分級, 確定了蘋果中需要重點管控的
8 種高風(fēng)險農(nóng)藥。
目前關(guān)于我國棗果主產(chǎn)區(qū)較為系統(tǒng)的農(nóng)藥殘留風(fēng)險
評估尚未見文獻(xiàn)報道。本文應(yīng)用當(dāng)前國內(nèi)外評估農(nóng)藥殘留
對人群膳食暴露風(fēng)險的主要方法, 通過農(nóng)藥殘留水平分析
與膳食暴露風(fēng)險點評估, 確定棗果中主要的農(nóng)藥殘留種類
以及需重點關(guān)注的農(nóng)藥風(fēng)險因子, 為相關(guān)研究與安全監(jiān)管
提供借鑒和依據(jù)。
2 材料與方法
2.1 主要試劑和儀器
乙腈(分析純)和氯化鈉(分析純)均購自北京市化工廠;
甲醇(色譜純, ≥99.9%)、正己烷(色譜純, ≥99.9%)均購自
美國Fisher Scientific 公司; 丙酮(色譜純, ≥99.9%)購自美
國J.T.Baker 公司; 毒死蜱、氯氰菊酯、多菌靈、克百威等
105 種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品(濃度均為100 mg/L, 溶劑為甲醇、丙酮
或正己烷)均購自農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)科研監(jiān)測所。
弗羅里固相萃取小柱(1000 mg/6 mL, 迪馬科技有限
公司)和氨基固相萃取小柱(1000 mg/6 mL, 迪馬科技有限
公司); 24 位固相萃取裝置(美國Supelco 公司); R-210 旋轉(zhuǎn)
蒸發(fā)儀( 瑞士步琦公司); N-EVAP 112 氮吹儀( 美國
Organomation 公司); GC-2010 氣相色譜儀(日本島津公司);
ACQUITY 液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜儀(美國沃特世公司)。
2.2 樣品采集
樣品采集在2015 年9 月至10 月的棗果成熟期進(jìn)行。
根據(jù)2013 年北方五省棗果產(chǎn)量設(shè)置樣點數(shù)量, 各省主產(chǎn)縣
樣點布設(shè)數(shù)量不少于4 個。河北省棗果產(chǎn)量超過100 萬噸,
在滄縣、獻(xiàn)縣、黃驊、阜平、行唐等地共布設(shè)30 個樣點; 山
萬方數(shù)據(jù)
4440 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報 第7 卷
東(沾化、寧陽)、陜西(佳縣、吳堡、清澗)、山西(小店、
臨猗、稷山、太谷)等三省棗果產(chǎn)量在50~100 萬噸之間, 各
布設(shè)20 個樣點; 河南(新鄭、靈寶、內(nèi)黃)產(chǎn)量小于50 萬噸,
設(shè)12 個樣點。北方地區(qū)5 個棗果主產(chǎn)省份共采集102 份樣
品。采集品種涵蓋冬棗、大棗、金絲小棗、板棗、木棗、
扁核酸棗、壺瓶棗、梨棗等常見品種。
2.3 農(nóng)藥殘留檢測方法
將樣品除去棗核后進(jìn)行勻漿并貯存于低溫冰箱中以
待處理。參考標(biāo)準(zhǔn)方法[11,12]和實驗室方法進(jìn)行農(nóng)藥殘留測
定, 樣品經(jīng)液液萃取、過濾、固相萃取柱凈化以及濃縮后
上機(jī)檢測分析。檢測農(nóng)藥種類主要包含農(nóng)業(yè)部明令禁止或
限制使用的23 種高毒農(nóng)藥和調(diào)研了解到的82 種果樹使用
的農(nóng)藥。采用帶火焰光度檢測器的氣相色譜儀(GC-FPD)
測定有機(jī)磷類農(nóng)藥, 采用帶電子俘獲檢測器的氣相色譜儀
(GC-ECD)測定有機(jī)氯類農(nóng)藥和擬除蟲菊酯類農(nóng)藥, 采用
超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀(UPLC-MS/MS)測定氨基甲
酸酯類及其他種類農(nóng)藥。
2.4 急性膳食風(fēng)險和慢性膳食風(fēng)險計算方法
分別以農(nóng)藥ARfD值和ADI值為參考指標(biāo)進(jìn)行急性和
慢性膳食暴露風(fēng)險水平計算, 具體計算方法見式(1)和式
(2) 。%ARfD 或%ADI 越小, 則風(fēng)險越小, 當(dāng)%ARfD
或%ADI≤100%時, 表示風(fēng)險可以接受; 反之, 當(dāng)%ARfD
或%ADI＞100%時, 表示風(fēng)險不可接受。
%ARfD LP HR /ARfD 100
bw
?
? ?
(1)
%ADI STMR C /ADI 100
bw
?
? ?
(2)
式(1)中LP 為棗果大份餐數(shù)據(jù), 根據(jù)聯(lián)合國糧農(nóng)組織公布
的數(shù)據(jù), 中國居民棗果消費大份餐數(shù)據(jù)LP 為0.2862 kg[13];
HR 為殘留檢測數(shù)據(jù)的99.9 百分位點值, 在Excel 表中利用
公式PERCENTILE 計算; bw 為體重, 按60 kg 計; ARfD 為
急性參考劑量, 單位為mg/kg。式(2)中STMR 為規(guī)范試驗
殘留中值, 取平均殘留值, 單位mg/kg; C 為居民日均棗果
消費量, 參考最新文獻(xiàn)資料[14], 取值為0.027 kg; ADI 為每
日允許攝入量, 單位為mg/kg; bw 為體重, 按60 kg 計。
2.5 風(fēng)險排序方法
借鑒 VRC 的獸藥殘留風(fēng)險排序矩陣對北方地區(qū)棗果
產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留風(fēng)險排序, 并用農(nóng)藥毒性指標(biāo)代替獸藥藥
性指標(biāo), 其他指標(biāo)包括農(nóng)藥毒效、農(nóng)藥使用頻率、殘留水
平、食物膳食比例和高暴露人群情況, 各項指標(biāo)得分賦值
標(biāo)準(zhǔn)見表1。毒性采用急性經(jīng)口毒性、毒效采用ADI 值, 農(nóng)
藥使用頻率根據(jù)公式(3)計算, 殘留水平采用殘留平均值。
根據(jù)中國棗果產(chǎn)量、出口量及貯藏?fù)p耗率推算中國居民棗
果暴露量占總膳食的比例。根據(jù)公式(4)計算各樣品中各農(nóng)
藥殘留的風(fēng)險得分(S)。每種農(nóng)藥殘留的風(fēng)險得分以該農(nóng)藥
在所有樣品中殘留風(fēng)險得分平均值計算, 風(fēng)險得分越大,
則殘留風(fēng)險越高。
FOD=T/P?100 (3)
S=(A+B)?(C+D+E+F) (4)
式(3)、(4)中, FOD 為農(nóng)藥使用頻率; P 為果實發(fā)育日數(shù), 單
位為天; T 為果實發(fā)育過程中使用該農(nóng)藥的次數(shù); A 為毒性
得分; B 為毒效得分; C 為棗果膳食比例得分; D 為農(nóng)藥使用
頻率得分; E 為高暴露人群得分; F 為殘留水平得分; S 為殘
留風(fēng)險得分。
3 結(jié)果與分析
3.1 農(nóng)藥殘留水平分析
檢測的102 個棗果樣品中, 有89 個樣品檢出了農(nóng)藥
殘留, 占87.2%; 89 個樣品中共檢出了37 種農(nóng)藥, 包含2
種高毒禁用農(nóng)藥(地蟲硫磷和克百威)、7 種中等毒性農(nóng)藥和
28 種低毒農(nóng)藥。各檢出農(nóng)藥的檢出情況見表2。由表2 可
知, 檢出的37 種農(nóng)藥中, 17 種農(nóng)藥的檢出率在5%以上, 以
多菌靈、苯醚甲環(huán)唑、氯氟氰菊酯的檢出率最高, 分別為
54.3%、41.9%和32.4%。檢出的37 種農(nóng)藥中, 苯醚甲環(huán)唑
等26 種農(nóng)藥尚未制定棗果或核果中最大殘留限量。根據(jù)
GB 2763-2014 中對棗果或核果類的農(nóng)藥殘留限量規(guī)定[15],
表1 棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險排序指標(biāo)得分賦值標(biāo)準(zhǔn)
Table 1 Scores of indices for risk ranking of pesticide residues in jujube
指標(biāo)
分值
0 1 2 3 4 5
毒性 - - 低毒 中等毒 高毒 劇毒
毒效 >1×10-2 1×10-4 ~ 1×10-2 1×10-6 ~ 1×10-4 <1×10-6 - -
使用頻率(%) <2.5 2.5 ~ 20 20 ~ 50 50 ~ 100 - -
殘留水平 - 未檢出 <1 MRL 1 MRL ~ 10 MRL ≥10 MRL -
膳食比例(%) <2.5 2.5 ~ 20 20 ~ 50 50 ~ 100 - -
高暴露人群 無 不太可能 很可能 有或無相關(guān)數(shù)據(jù) - -
萬方數(shù)據(jù)
第11 期 李 安, 等: 北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估 4441
表2 棗果中37 種農(nóng)藥的殘留水平
Table 2 Residue levels of 37 kinds of pesticides in jujube
序號 農(nóng)藥名稱 毒性 MRLs(mg/kg) 平均殘留量(mg/kg) 最高殘留量(mg/kg) 檢出頻次超標(biāo)頻次 檢出率 超標(biāo)率
1 多菌靈 低毒 0.5 0.0543 2.1490 56 1 53.3% 1.0%
2 苯醚甲環(huán)唑 低毒 - 0.0488 0.7920 44 - 41.9% -
3 氯氟氰菊酯 中等毒 - 0.0228 0.2270 33 - 31.4% -
4 嘧菌酯 低毒 - 0.0151 0.2760 26 - 24.8% -
5 吡蟲啉 低毒 - 0.0546 1.0060 25 - 23.8% -
6 戊唑醇 低毒 - 0.0252 0.5260 24 - 22.9% -
7 咪鮮胺 低毒 - 0.0252 0.3200 23 - 21.9% -
8 氯氰菊酯 中等毒 2 0.0137 0.3985 21 0 20.0% 0.0%
9 毒死蜱 中等毒 - 0.0465 0.8020 20 - 19.0% -
10 吡唑醚菌酯 低毒 - 0.0307 0.6120 19 - 18.1% -
11 氟硅唑 低毒 - 0.0193 0.2540 19 - 18.1% -
12 噻嗪酮 低毒 - 0.0107 0.4370 16 - 15.2% -
13 聯(lián)苯菊酯 中等毒 - 0.0049 0.1098 12 - 11.4% -
14 噠螨靈 低毒 - 0.0003 0.0052 11 - 10.5% -
15 丙環(huán)唑 低毒 - 0.0021 0.1345 8 - 7.6% -
16 啶蟲脒 低毒 2 0.0015 0.0560 7 0 6.7% 0.0%
17 螺螨酯 低毒 - 0.0020 0.0500 6 - 5.7% -
18 氰戊菊酯 中等毒 0.2 0.0033 0.2720 5 1 4.8% 1.0%
19 腈菌唑 低毒 2 0.0028 0.2400 4 0 3.8% 0.0%
20 炔螨特 低毒 - 0.0213 0.7630 4 - 3.8% -
21 噻蟲嗪 低毒 - 0.0035 0.1700 3 - 2.9% -
22 殺鈴脲 低毒 - 0.0006 0.0231 3 - 2.9% -
23 五氯硝基苯 低毒 - 0.0006 0.0265 3 - 2.9% -
24 唑螨酯 中等毒 - 0.0009 0.0420 3 - 2.9% -
25 三唑酮 低毒 - 0.0028 0.2635 2 - 1.9% -
26 異菌脲 低毒 - 0.0048 0.3658 2 - 1.9% -
27 蟲酰肼 低毒 - 0.0019 0.1920 1 - 1.0% -
28 敵百蟲 低毒 0.2 0.0001 0.0130 1 0 1.0% 0.0%
29 地蟲硫磷 高毒 0.01 0.0001 0.0092 1 0 1.0% 0.0%
30 氟氯氰菊酯 低毒 - 0.0013 0.1322 1 - 1.0% -
31 甲基硫菌靈 低毒 - 0.0003 0.0255 1 - 1.0% -
32 甲氰菊酯 中等毒 5 0.0008 0.0772 1 0 1.0% 0.0%
33 腈苯唑 低毒 - 0.0025 0.2550 1 - 1.0% -
34 克百威 高毒 0.02 0.0000 0.0042 1 0 1.0% 0.0%
35 氯菊酯 低毒 2 0.0063 0.6390 1 0 1.0% 0.0%
36 四螨嗪 低毒 1 0.0001 0.0115 1 0 1.0% 0.0%
37 烯酰嗎啉 低毒 - 0.0000 0.0014 1 - 1.0% -
萬方數(shù)據(jù)
4442 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報 第7 卷
102 個棗樣品中僅有2 個樣品檢出農(nóng)藥殘留超標(biāo)(超標(biāo)農(nóng)藥
分別為多菌靈和氰戊菊酯), 超標(biāo)率為1.96%。檢出的37
種農(nóng)藥中在棗樹登記的農(nóng)藥僅有嘧菌酯、吡唑醚菌酯、氟
硅唑、敵百蟲4 種, 其余33 種農(nóng)藥均未在棗樹上登記使用。
研究發(fā)現(xiàn), 棗果中農(nóng)藥多殘留現(xiàn)象普遍, 如圖1 所示, 僅
有12.7%的樣品未檢出農(nóng)藥殘留, 22.6%的樣品檢出1~2 種
農(nóng)藥, 64.7%樣品中至少檢出3 種農(nóng)藥殘留, 單個樣品檢出
農(nóng)藥殘留種類數(shù)量最高可達(dá)12 種。
圖1 北方地區(qū)棗果樣品中農(nóng)藥殘留檢出種類數(shù)量及分布情況
Fig. 1 Types and distribution of pesticide residues detected in jujube
from northern area
3.2 農(nóng)藥殘留急性和慢性膳食暴露風(fēng)險
根據(jù)公式(1)計算農(nóng)藥殘留急性膳食風(fēng)險(%ARfD)。炔
螨特、甲基硫菌靈等農(nóng)藥的急性參考劑量被WHO 認(rèn)為是
沒有必要設(shè)定, 而嘧菌酯、殺鈴脲等農(nóng)藥尚無ARfD 值, 其
余農(nóng)藥的ARfD 值及風(fēng)險評估結(jié)果見表3。由表3 可知, 棗
果中27 種農(nóng)藥的急性膳食暴露風(fēng)險(%ARfD)均遠(yuǎn)低于
100%, 在0.001%~6.010%之間, 表明北方地區(qū)棗果中農(nóng)藥
殘留急性膳食暴露風(fēng)險可接受。氟硅唑、吡唑醚菌酯、氯
氟氰菊酯、聯(lián)苯菊酯等4 種農(nóng)藥ARfD 值低, 樣品中農(nóng)藥
最大殘留值相對較高, %ARfD 值均超過5%, 分別為
6.01%、5.74%、5.37%和5.11%, 但總體上急性膳食暴露風(fēng)
險均較低。
根據(jù)公式(2)計算棗果中37 種農(nóng)藥殘留慢性膳食風(fēng)險
(%ADI), 結(jié)果見表3。由表3 可知, 37 種農(nóng)藥的慢性膳食
暴露風(fēng)險(%ADI)均遠(yuǎn)低于100%, 在0.00% ~ 0.21%之間,
表明北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留慢性膳食暴露風(fēng)險處在可接受
的安全水平。37 種農(nóng)藥中, 慢性膳食暴露風(fēng)險大于0.1%的
農(nóng)藥有4 種, 分別為苯醚甲環(huán)唑、毒死蜱、氟硅唑和咪鮮
胺。苯醚甲環(huán)唑等農(nóng)藥由于ADI 值較低, 且殘留水平較高,
因此慢性膳食暴露風(fēng)險相較其它農(nóng)藥要高。炔螨特等9 種
農(nóng)藥的慢性膳食暴露風(fēng)險在0.01%~0.1%之間, 螺螨酯等
24 種農(nóng)藥的%ADI 值均低于0.01%。
表3 北方地區(qū)棗果中農(nóng)藥殘留急性風(fēng)險評估和慢性風(fēng)險評估
Table 3 Acute and chronic risk assessment of pesticide residues in jujube from northern areas
序號 農(nóng)藥名稱
急性膳食風(fēng)險 慢性膳食風(fēng)險
99.9 百分位點
（mg/kg）
ARfD
（mg/kg bw） %ARfD
農(nóng)藥殘留平均含量
（mg/kg）
ADI
（mg/kg bw） %ADI
1 吡蟲啉 0.9722 0.4 1.1593 0.0530 0.06 0.0397
2 多菌靈 1.9757 0.5 1.8848 0.0527 0.03 0.0791
3 苯醚甲環(huán)唑 0.7746 0.3 1.2317 0.0474 0.01 0.2132
4 毒死蜱 0.7915 0.1 3.7754 0.0452 0.01 0.2032
5 吡唑醚菌酯 0.6027 0.05 5.7498 0.0298 0.03 0.0447
6 咪鮮胺 0.3189 0.1 1.5211 0.0245 0.01 0.1103
7 戊唑醇 0.5109 0.3 0.8123 0.0245 0.03 0.0367
8 氯氟氰菊酯 0.2252 0.02 5.3712 0.0221 0.02 0.0497
9 炔螨特 0.7501 - - 0.0207 0.01 0.0932
10 氟硅唑 0.2520 0.02 6.0097 0.0188 0.007 0.1207
11 嘧菌酯 0.2698 - - 0.0146 0.2 0.0033
12 氯氰菊酯 0.3710 0.04 4.4236 0.0133 0.02 0.0300
13 噻嗪酮 0.4274 0.5 0.4077 0.0104 0.009 0.0520
14 氯菊酯 0.5744 1.5 0.1827 0.0061 0.05 0.0055
15 聯(lián)苯菊酯 0.1073 0.01 5.1172 0.0047 0.01 0.0213
萬方數(shù)據(jù)
第11 期 李 安, 等: 北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估 4443
續(xù)表3
序號 農(nóng)藥名稱
急性膳食風(fēng)險 慢性膳食風(fēng)險
99.9 百分位點
（mg/kg）
ARfD
（mg/kg bw） %ARfD
農(nóng)藥殘留平均含量
（mg/kg）
ADI
（mg/kg bw） %ADI
16 異菌脲 0.3411 0.06 2.7119 0.0046 0.06 0.0035
17 噻蟲嗪 0.1650 1 0.0787 0.0034 0.08 0.0019
18 氰戊菊酯 0.2465 0.2 0.5880 0.0032 0.02 0.0072
19 腈菌唑 0.2180 0.3 0.3467 0.0027 0.03 0.0041
20 三唑酮 0.2390 0.08 1.4251 0.0027 0.03 0.0041
21 腈苯唑 0.2292 0.2 0.5467 0.0024 0.03 0.0036
22 丙環(huán)唑 0.1244 0.3 0.1978 0.0021 0.07 0.0013
23 螺螨酯 0.0498 - - 0.0019 0.01 0.0087
24 蟲酰肼 0.1726 0.9 0.0915 0.0018 0.02 0.0041
25 啶蟲脒 0.0548 0.1 0.2616 0.0014 0.07 0.0009
26 氟氯氰菊酯 0.1188 0.04 1.4173 0.0013 0.04 0.0014
27 唑螨酯 0.0417 0.02 0.9945 0.0009 0.01 0.0040
28 甲氰菊酯 0.0694 0.03 1.1034 0.0007 0.03 0.0011
29 殺鈴脲 0.0230 - - 0.0006 0.014 0.0018
30 五氯硝基苯 0.0258 - - 0.0006 0.01 0.0025
31 噠螨靈 0.0052 - - 0.0003 0.01 0.0013
32 甲基硫菌靈 0.0229 - - 0.0002 0.08 0.0001
33 敵百蟲 0.0117 - - 0.0001 0.002 0.0028
34 四螨嗪 0.0103 - - 0.0001 0.02 0.0002
35 地蟲硫磷 0.0083 - - 0.0001 0.002 0.0020
36 克百威 0.0037 0.001 1.7851 0.0000 0.001 0.0018
37 烯酰嗎啉 0.0013 0.6 0.0010 0.0000 0.2 0.0000
3.3 農(nóng)藥殘留風(fēng)險排序
根據(jù)中國棗果產(chǎn)量、出口量及貯藏?fù)p耗率推算, 中國
居民棗果暴露量占總膳食比例＜2.5%, 根據(jù)表1 確定棗果
的膳食比例得分(C)為0。按照農(nóng)藥規(guī)范使用標(biāo)準(zhǔn)及調(diào)研資
料, 每種農(nóng)藥在棗樹上使用次數(shù)不超過3 次, 而棗樹的果
實發(fā)育期為4 月中旬至9 月中旬, 歷時150 天左右, 根據(jù)附
錄中公式(3)計算, 各農(nóng)藥的使用頻率均小于2.5%, 因此根
據(jù)表確定農(nóng)藥使用頻率得分(D)為0。由于無確定性資料判
定是否存在高暴露人群, 因此根據(jù)表1 確定高暴露人群得
分(E)為3。F 值依據(jù)各農(nóng)藥在每個樣品中的殘留水平與
MRLs 比較后得出, 對于國標(biāo)中沒有規(guī)定某一農(nóng)藥在棗果
或核果類水果中MRLs, 則參考該農(nóng)藥在其他水果中
MRLs 最低值。
借鑒VRC 獸藥殘留風(fēng)險排序矩陣, 根據(jù)公式(4)計算
各農(nóng)藥的殘留風(fēng)險得分, 進(jìn)行棗果產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留風(fēng)險排
序, 結(jié)果如圖2 所示。如圖所示, 根據(jù)各農(nóng)藥的殘留風(fēng)險得
分將風(fēng)險大小劃分為4 類, 第1 類為高風(fēng)險農(nóng)藥, 共有2
種, 分別為地蟲硫磷和克百威, 風(fēng)險得分均≥20; 第2 類為
中風(fēng)險農(nóng)藥, 共有3 種, 分別為毒死蜱、聯(lián)苯菊酯和唑螨酯,
風(fēng)險得分在15~20 之間; 第3 類為低風(fēng)險農(nóng)藥, 共有13 種,
風(fēng)險得分介于10~15 之間; 第4 類為極低風(fēng)險農(nóng)藥, 共檢
出19 種, 風(fēng)險得分＜10。37 種農(nóng)藥在極低、低、中和高風(fēng)
險水平的比例分別為51.4%、35.1%、8.1%和5.4%。由此
可見, 棗果中農(nóng)藥殘留總體上處在低風(fēng)險水平, 但需重點
關(guān)注5 種中高風(fēng)險水平的農(nóng)藥。
萬方數(shù)據(jù)
4444 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報 第7 卷
圖2 棗果中37 種農(nóng)藥殘留風(fēng)險排序(A: 極低風(fēng)險; B: 低風(fēng)險; C: 中風(fēng)險; D: 高風(fēng)險)
Fig. 2 Ranking of residue risk of 37 kinds of pesticides in jujubes (A: very low risk; B: low risk; C: medium risk; D: high risk)
萬方數(shù)據(jù)
第11 期 李 安, 等: 北方地區(qū)棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估 4445
4 討 論
目前, 我國棗樹的種植管理方式總體上較為粗放, 且
在萌芽期、花期和果實成熟期均易受多種病蟲害侵襲, 因
此棗樹用藥種類多、使用頻率較高。本文的研究也進(jìn)一步
證實, 棗果中農(nóng)藥多殘留現(xiàn)象普遍, 102 個抽檢樣品中平均
每個樣品至少檢出4 種農(nóng)藥殘留。盡管棗果樣品中農(nóng)藥多
殘留現(xiàn)象比例較高, 總體上農(nóng)藥殘留水平較低, 僅發(fā)現(xiàn)2
個樣品頻次的超標(biāo)現(xiàn)象。由于超標(biāo)樣品的判定依據(jù)為國家
標(biāo)準(zhǔn)GB 2763-2014, 而本研究檢出的苯醚甲環(huán)唑等26 種
農(nóng)藥在該標(biāo)準(zhǔn)中均未給出棗果或核果中的MRL 值, 因此
不利于定量風(fēng)險評估和安全監(jiān)管工作的落實。鑒于棗樹生
長過程農(nóng)藥使用頻次較高、棗果農(nóng)藥多殘留現(xiàn)象普遍, 建
議加快制定棗果中農(nóng)藥殘留MRL 值。
根據(jù)中國農(nóng)藥信息網(wǎng)提供的信息顯示[16], 截止目前
我國在棗樹上登記使用的農(nóng)藥包含敵百蟲、嘧菌酯等有效
成分共15 種。而本文研究表明, 檢出的37 種農(nóng)藥中在棗
樹上登記的農(nóng)藥僅4 種, 未在棗樹登記的農(nóng)藥種類占
89.5%。與郝變青等研究結(jié)果一致[17], 苯醚甲環(huán)唑、多菌靈、
氯氰菊酯、氯氟氰菊酯等幾種農(nóng)藥檢出頻次較高。對于苯
醚甲環(huán)唑、多菌靈等毒性低、棗農(nóng)使用頻次高的農(nóng)藥, 有
必要加快在棗樹上的登記工作。本研究在棗果中檢出了克
百威和地蟲硫磷, 根據(jù)中華人民共和國農(nóng)業(yè)部公告第1586
號文件規(guī)定, 停止了地蟲硫磷和克百威在內(nèi)的22 種農(nóng)藥生
產(chǎn)許可[18], 盡管只出現(xiàn)在個別樣點, 但由于地蟲硫磷和克
百威均屬于高毒農(nóng)藥, 且在環(huán)境中的半衰期最長均可達(dá)數(shù)
月, 其對生態(tài)環(huán)境和人體健康風(fēng)險不應(yīng)忽視。然而有文獻(xiàn)
報道, 未禁用農(nóng)藥丁硫克百威在環(huán)境的代謝產(chǎn)物包含克百
威[19,20], 因此關(guān)于棗果中克百威的來源還有待研究確證。
膳食暴露風(fēng)險評估是衡量膳食安全性的重要指標(biāo)。棗
果膳食量數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性直接影響了風(fēng)險評估結(jié)果。本文引
用的棗果人均消費量參考相關(guān)研究的參考值[14], 該參考值
綜合考慮了總產(chǎn)量、出口量、加工消耗量、貯藏?fù)p失率和
我國人口規(guī)模等因素。棗果消費大份餐數(shù)據(jù)是急性膳食暴
露評估的重要指標(biāo), 本文引用了FAO 公布的中國居民棗消
費大份餐數(shù)據(jù)(0.2862 kg)[13], 該數(shù)據(jù)包括鮮棗、干棗和其
他棗制品的總消費量。由于本研究評估對象主要為鮮棗中
的農(nóng)藥殘留, 因此實際消費的鮮棗大份餐質(zhì)量可能低于
FAO 公布的消費量, 且由于棗果消費量在居民膳食中的比
重相對蘋果、梨等大宗果品較小, 因此采用急性或慢性膳
食暴露評估方法對棗果農(nóng)藥殘留風(fēng)險評估的適用性還有待
進(jìn)一步研究和探討。盡管引用FAO 數(shù)據(jù)符合風(fēng)險最大化的
評估原則, 但要更為準(zhǔn)確地評估棗果中農(nóng)藥殘留膳食暴露
風(fēng)險, 應(yīng)充分考慮干棗和其他棗制品中農(nóng)藥殘留情況和實
際消費情況, 由于清洗、干制等初加工過程棗果中農(nóng)藥殘
留發(fā)現(xiàn)消減變化[21-23], 將農(nóng)藥殘留加工因子納入膳食暴露
風(fēng)險評估模型, 對消費指導(dǎo)更具實際意義。
由于人群對農(nóng)藥的暴露是以多種農(nóng)藥為混合物的聯(lián)
合作用環(huán)境, 因此對于2 種及2 種以上農(nóng)藥聯(lián)合暴露時開
展累積效應(yīng)及風(fēng)險更接近實際情況。美國環(huán)境保護(hù)署
(Environmental Protection Agency, EPA)和歐洲食品安全局
等國外多家機(jī)構(gòu)相繼開展并發(fā)布了關(guān)于農(nóng)藥累積暴露健康
風(fēng)險評估的報告及指南[24,25]。近年來, 國內(nèi)學(xué)者也嘗試開
展了農(nóng)藥多殘留導(dǎo)致的累積性膳食暴露風(fēng)險評估研究[26,27],
主要圍繞具有共同毒性機(jī)制的農(nóng)藥(如有機(jī)磷類農(nóng)藥)進(jìn)行
累積效應(yīng)風(fēng)險評估。本研究基于單一農(nóng)藥的毒理效應(yīng)進(jìn)行
了膳食暴露風(fēng)險評估, 未考慮農(nóng)藥多殘留導(dǎo)致的累積暴露
風(fēng)險, 后續(xù)研究可以在積累更多數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上, 借鑒相關(guān)風(fēng)
險評估模型開展棗果農(nóng)藥殘留累積風(fēng)險評估。
5 結(jié) 論
采用標(biāo)準(zhǔn)方法對北方地區(qū)棗果105 種農(nóng)藥殘留進(jìn)行了
驗證分析。我國北方地區(qū)棗果中農(nóng)藥殘留檢出率相對較高
(87.2%), 但超標(biāo)率較低(1.96%)。102 個樣品共檢出了苯醚甲
環(huán)唑等37 種農(nóng)藥, 農(nóng)藥殘留急性膳食暴露風(fēng)險和慢性膳食
暴露風(fēng)險均處于較低水平, 各農(nóng)藥的%ARfD≤6.01%, %ADI
介于0.00%~0.21%之間, 平均值為0.03%, 均遠(yuǎn)小于100%。
風(fēng)險排序結(jié)果表明, 低風(fēng)險和極低風(fēng)險農(nóng)藥種類占86.5%,
僅地蟲硫磷、克百威、毒死蜱、聯(lián)苯菊酯和唑螨酯等5 種中
高風(fēng)險農(nóng)藥須重點關(guān)注。建議加快推進(jìn)棗樹上農(nóng)藥登記工作
和苯醚甲環(huán)唑等農(nóng)藥的最大殘留限量標(biāo)準(zhǔn)制修訂工作。
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(責(zé)任編輯: 白洪健)
作者簡介
李 安, 博士, 助理研究員, 主要研
究方向為農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全。
E-mail: lionlian@126.com
潘立剛, 博士, 研究員, 主要研究方
向為農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全。
E-mail: panlg@brcast.org.cn

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