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持久性有機(jī)污染物膳食攝入的研究進(jìn)展

文檔作者：王向勇 1, 2, 張磊 2, 李敬光2 文檔來源： 1. 南昌大學(xué)食品科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室 2. 國家食品安全風(fēng)險評估中心, 衛(wèi)生部食品安全風(fēng)險評估重點實驗室		點擊數(shù)：	更新時間： 2025年06月25日
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第5 卷第 2 期食 品安全質(zhì)量檢測學(xué)報Vol. 5 No. 2
2014 年2 月Journal of Food Safety and Quality Feb. , 2014
*通訊作者: 李敬光, 研究員, 主要研究方向為持久性有機(jī)污染物膳食暴露評估。E-mail: lijg@cfsa.net.cn
*Corresponding author: LI Jing-Guang, Professor, China National Center of Food Safety Risk Assessment, 7 Panjiayuannanli, Beijing 100021,
China. E-mail: lijg@cfsa.net.cn
持久性有機(jī)污染物膳食攝入的研究進(jìn)展
王向勇 1, 2, 張磊 2, 李敬光2*
(1. 南昌大學(xué)食品科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室, 南昌 330031; 2. 國家食品安全風(fēng)險評估中心, 衛(wèi)生部食品安全風(fēng)險評估
重點實驗室, 北京 100021)
摘要: 持久性有機(jī)污染物(POPs)在環(huán)境中能夠普遍存在并且通過食物鏈能夠富集, 已經(jīng)影響到了食品的安全。由
于人們通過膳食攝入持久性有機(jī)污染物是一個主要的因素, 所以人們在日常膳食的過程中持久性有機(jī)污染物在一
定程度上對人們的健康存在著潛在健康風(fēng)險。本文綜述了近年來國內(nèi)外有關(guān)人們通過膳食攝入不同POPs 的膳食暴
露情況, 包括持久性有機(jī)氯農(nóng)藥、二噁英及其類似物、多溴聯(lián)苯醚、全氟有機(jī)化合物等, 并且將不同國家和地區(qū)的
人們對這些化合物膳食攝入量的不同進(jìn)行了比較和分析。在此基礎(chǔ)上, 評估了人們對不同POPs 膳食攝入的健康風(fēng)
險, 希望為進(jìn)一步開展和健康風(fēng)險評估相關(guān)的研究提供依據(jù)。
關(guān)鍵詞: 持久性有機(jī)污染物; 膳食暴露; 風(fēng)險評估
Research progress of persistent organic pollutants in dietary intake
WANG Xiang-Yong1, 2, ZHANG Lei2, LI Jing-Guang2*
(1. State Key Laboratory of Food Science and Technology, Nanchang University, Nanchang 330031, China;
2. Key Laboratory of Food Safety Risk Assessment, Ministry of Health, China National Center for
Food Safety Risk Assessment, Beijing 100021, China)
ABSTRACT: The environmental problem which has been arising by persistent organic pollutants (POPs) has
become a significant factor influencing the safety of foodstuffs. Due to the persistence of them, POPs could
bring some endangers to human at some extent. The dietary exposure to persistent organic pollutants in these
years was summarized in this paper, including persistent organochlorine pesticides, dioxin-like compounds,
poly brominated diphenyl ethers, perfluorinated organic compounds etc, and the dietary intake of humans about
these compounds in different countries and areas were compared and analyzed. On this basis, the potential
health risk was assessed in order to offer the theoretical foundation for further proceeding the study in relation
with this.
KEY WORDS: persistent organic pollutants; dietary exposure; risk assessment
持久性有機(jī)污染物(persistent organic pollutants,
POPs) 是有機(jī)污染物中最受關(guān)注和最為重要的一類,
已經(jīng)成為全球性的問題, 引起了各國政府的高度重
視。一般而言, POPs 有以下 4 大特點: ①POPs 有半
揮發(fā)性, 可以長距離傳輸。②POPs 在環(huán)境中有很長
的半衰期, 難以在環(huán)境中降解, 可以長期在環(huán)境中滯
留。③POPs 具有高脂溶性, 其水溶性很低, 可以在食
物鏈中濃縮、富集和放大。④POPs 具有較強(qiáng)的毒性,
其中許多污染物不僅具有致癌、致畸和致突變的作用,
而且具有環(huán)境內(nèi)分泌干擾作用, 對人類健康和生態(tài)
438 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報第 5 卷
環(huán)境具有較大的潛在威脅。
由于 POPs 對生態(tài)環(huán)境和人類健康都存在一定的
威脅, 全球許多國家都在努力淘汰和消除POPs。早
在1995 年, 聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署(United Nations Environment
Programme, UNEP)就對POPs 進(jìn)行了定義并
號召在全球范圍內(nèi)對12 類典型POPs 進(jìn)行研究[1], 包
括艾氏劑(aldrin)、狄氏劑(dieldrin)、異狄氏劑(endrin)、
氯丹(chlordane) 、七氯(heptachlor) 、六氯苯
(hexachlorbenzene) 、滅蟻靈(mirex) 、毒殺芬
(toxaphene)、DDT、多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenels,
PCBs)、多氯代苯并二噁英(polychlorinated dibenzodioxins,
PCDDs)和多氯代苯并呋喃(polychlorinated
dibenzofurans, PCDFs), 并于2001 年5 月列入具有強(qiáng)
制效力的《關(guān)于POPs 的斯德哥爾摩公約》中要求消
減或消除的POPs 名單。2009 年5 月, 第4 次《斯德
哥爾摩公約》大會在原有12 類POPs 基礎(chǔ)上又新增
9 類: α-HCH、β-HCH、開篷、六溴聯(lián)苯(Hexa-BBs)、
商業(yè)化五溴聯(lián)苯醚混合物組分(主要為四溴代BDEs
和五溴代BDEs)和商業(yè)化八溴聯(lián)苯醚混合物組分(主
要為六溴代BDEs 和七溴代BDEs)、林丹(γ-HCH)、
五氯苯、全氟辛基磺酸及其鹽(perfluorooctane sulfonic
acid, PFOS)和全氟辛基磺酰氟(perfluorooctane
sulfonyl fluoride, PFOSF)[2]。
由于 POPs 類物質(zhì)可以通過食物鏈富集, 因此通
過膳食攝入是一般人群攝入POPs 物質(zhì)的主要途徑。
為此, 國內(nèi)外相繼開展了一系列針對居民經(jīng)由膳食
攝入POPs 的研究工作并依據(jù)這些研究結(jié)果對其潛在
的健康風(fēng)險進(jìn)行了評價。本文對近年來國內(nèi)外有關(guān)
POPs 膳食暴露的研究進(jìn)行了全面的綜述。
1 持久性有機(jī)氯農(nóng)藥
有機(jī)氯農(nóng)藥大多數(shù)屬于含氯烴類、碳環(huán)或雜環(huán)化
合物, 傳統(tǒng)上可分為4 大類: ①滴滴涕(dichloro- diphenyl-
trichloroethane, DDT) 及其同系物,
②HCH(Hexachlorocyclohexane, HCH), ③環(huán)戊二烯類
及有關(guān)化合物, ④毒殺芬及有關(guān)化合物。它們在生物
與環(huán)境中無處不在, 母乳、人血清、動物、污泥、土
壤、水、空氣、蔬菜中都已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了有機(jī)氯農(nóng)藥的存
在[1-3]。研究發(fā)現(xiàn)膳食是人類對其主要的攝入途徑,
所以其在食品中的殘留仍為人們所關(guān)注。
相對于其他 POPs 物質(zhì), 關(guān)于食品中有機(jī)氯農(nóng)藥
的研究開展比較早。有機(jī)氯農(nóng)藥的禁用或限制使用已
執(zhí)行了約40 年, 近年數(shù)據(jù)顯示食品中有機(jī)氯農(nóng)藥的
含量已處于較低的水平。因此居民通過膳食攝入有機(jī)
氯農(nóng)藥的水平通常比較低。Nougadère 等[4]通過總膳
食研究評價了法國人膳食攝入有機(jī)氯農(nóng)藥殘留的水
平, 研究結(jié)果顯示37%的樣品都含有一種或多種有
機(jī)氯農(nóng)藥, 但是被調(diào)查者的膳食暴露水平大都低于
每日允許攝入量(acceptable daily intake, ADI)。由于
各國飲食習(xí)慣差別很大, 各類食物消費(fèi)量不同以及
部分國家和地區(qū)仍有使用這類農(nóng)藥的現(xiàn)象, 造成了
不同國家或地區(qū)不同的暴露狀況。動物性食品通常是
發(fā)達(dá)國家和地區(qū)居民攝入有機(jī)氯農(nóng)藥的主要來源。比
如在中國香港[5]和瑞典[6]的研究中魚類的消費(fèi)對有機(jī)
氯農(nóng)藥攝入的貢獻(xiàn)明顯高于蔬菜類食品?？紤]到有機(jī)
氯農(nóng)藥具有高度脂溶性, Fromberg 等[7]專門選擇了肉
類、魚類及乳制品等脂肪含量高的食品對丹麥小孩和
成年人的有機(jī)氯農(nóng)藥膳食暴露水平進(jìn)行了研究。結(jié)果
表明, 以體重計時丹麥兒童攝入有機(jī)氯水平幾乎是
成年人的兩倍。氯丹、滴滴涕和狄氏劑的兒童每日攝
入量分別是2.5、6.7 和3.3 ng/kg; 成人每日攝入量分
別是1.5、3.7 和1.8 ng/kg。除了體重因素外, 導(dǎo)致兒
童和成年人差異的因素可能還包括膳食結(jié)構(gòu)的差別,
兒童牛奶和牛奶制品消費(fèi)量較大, 而成年人肉類和
魚類消費(fèi)量較高。在對澳大利亞、巴布亞新幾內(nèi)亞、
所羅門群島3 個國家與地區(qū)持久性有機(jī)氯農(nóng)藥膳食
暴露水平研究中, 大部分動物源食品中都檢出有機(jī)
氯農(nóng)藥, 肉制品是攝入有機(jī)氯農(nóng)藥的主要來源[8]。由
于發(fā)展中國家農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的需要, 有機(jī)氯農(nóng)藥的禁用
或限制使用措施實行得較晚, 甚至仍在使用, 造成了
目前發(fā)展中國家居民膳食有機(jī)氯農(nóng)藥比發(fā)達(dá)國家高
的情況。Wang 等[9]檢測了柬埔寨3 個地區(qū)食品中有
機(jī)氯農(nóng)藥的污染程度, 并進(jìn)一步獲得了這3 個地區(qū)
的膳食暴露水平。他們所估計的3 地居民有機(jī)氯農(nóng)
藥日攝入量分別為103, 139, 330 ng/(kg·bw), 其中
DDT 是最主要物質(zhì)。在柬埔寨的研究中發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)鼐?
民通過食用蔬菜造成的有機(jī)氯農(nóng)藥的攝入水平高于
食用動物源性食品。在發(fā)展中國家植物性食物導(dǎo)致
的有機(jī)氯農(nóng)藥攝入更為顯著, 植物性食品消費(fèi)量較
高是其主要原因。Bempah 等[10]對加納首都阿克拉
的水果和蔬菜中有機(jī)氯農(nóng)藥膳食暴露水平進(jìn)行了研
究, 研究結(jié)果顯示這些樣品中農(nóng)藥殘留水平范圍為
0.01~0.11 μg/g, 其中七氯、七氯環(huán)氧化物、異狄氏
劑醛、異狄氏劑酮的含量超過了限量值。進(jìn)一步開
第2 期王向勇, 等: 持久性有機(jī)污染物膳食攝入的研究進(jìn)展 439
展的膳食暴露水平研究發(fā)現(xiàn), 70%被調(diào)查者攝入有
機(jī)氯農(nóng)藥的水平超過了規(guī)定水平, 其中最易受影響
的人群為兒童。
除了農(nóng)藥使用狀況, 環(huán)境污染水平和居民膳食
消費(fèi)結(jié)構(gòu)及其他一些因素可能影響居民的有機(jī)氯農(nóng)
藥膳食攝入。例如在墨西哥開展的一項關(guān)于通過牛肉
及組織攝入有機(jī)氯農(nóng)藥的研究[11]發(fā)現(xiàn)在旱、雨兩季節(jié)
來自同一地區(qū)牛肺組織中有機(jī)氯農(nóng)藥的含量不同,
這就會導(dǎo)致在不同季節(jié)食用該類食物對有機(jī)氯農(nóng)藥
的膳食暴露水平不同。同時該研究還發(fā)現(xiàn)雨季人們消
費(fèi)該類食物的量比旱季多。因此在有些地區(qū)季節(jié)也可
能是影響居民有機(jī)氯農(nóng)藥的攝入。
與其他發(fā)展中國家類似, 我國由于農(nóng)業(yè)發(fā)展的
需要曾長期使用DDT、HCH 等有機(jī)氯農(nóng)藥。隨著這
些物質(zhì)對環(huán)境生態(tài)和人類健康的危害逐漸被發(fā)現(xiàn),
我國政府決定從1983 年起停用或限制使用DDT、
HCH [1]。經(jīng)過30 年的嚴(yán)格管控, 目前我國食品中有
機(jī)氯農(nóng)藥的含量水平總體上顯著下降, 進(jìn)而居民攝
入量也呈遞減趨勢。但是由于這類物質(zhì)的持久性, 以
往我國大量使用的有機(jī)氯農(nóng)藥在環(huán)境中仍將長期存
在。Zhang 等[12]發(fā)現(xiàn)盡管有機(jī)氯農(nóng)藥被禁止使用很多
年, 但在廈門可食性海產(chǎn)品中其仍然能夠被檢出。在
被檢出的有機(jī)氯農(nóng)藥中, 滴滴涕及其同系物是主要
物質(zhì), 其次是艾氏劑類物質(zhì)和硫丹。另外, HCH、氯
丹、六氯苯、七氯和滅蟻靈在采集海產(chǎn)品中也都被檢
出, 但濃度較低。從健康風(fēng)險評估方面考慮, 這些化
合物的估計日攝入量比可接受日攝入量低幾個數(shù)量
級, 目前沒有健康威脅。但是考慮到這些物質(zhì)的生物
蓄積性較強(qiáng), 他們的膳食攝入水平仍需長期關(guān)注。
Zhou 等[13]通過檢測2007 年全國總膳食研究樣品中
有機(jī)氯農(nóng)藥污染水平對我國居民有機(jī)氯農(nóng)藥膳食暴
露水平進(jìn)行了評估, 發(fā)現(xiàn)DDT, HCH, HCB, CHLs 和
七氯化合物的膳食暴露平均水平分別為 16, 2, 9, 6,
和 1 ng/(kg·d)。和過去相比, 膳食暴露水平明顯下
降。該研究結(jié)果表明我國居民有機(jī)氯農(nóng)藥的主要膳食
來源為水產(chǎn)品、肉類和谷類。與ADI 水平相比, 我國
居民膳食攝入水平目前低于威脅人類健康的水平。
2011 年, Yu 等[3]研究了上海居民有機(jī)氯農(nóng)藥攝入的情
況, 表明上海成人居民每日通過膳食、灰塵和皮膚接
觸3 種途徑攝入的DDT 和HCH 分別為79.4 ng 和
4.9 ng, 兒童攝入量分別為131.0 ng 和8.0 ng。膳食的
貢獻(xiàn)率為95％~99.2％。通過研究人體負(fù)荷水平與膳
食攝入或消費(fèi)的關(guān)系也可了解居民攝入污染物的途
徑。在對中國大陸12 個省份母乳中有機(jī)氯農(nóng)藥含量
水平研究[14]中發(fā)現(xiàn)母乳中持久性有機(jī)氯農(nóng)藥含量水
平和動物性食品的膳食消費(fèi)量有正相關(guān)性, 提示動
物性食品消費(fèi)是我國居民攝入有機(jī)氯農(nóng)藥的主要途
徑之一。從不同國家和地區(qū)對持久性有機(jī)氯農(nóng)藥膳食
暴露水平的研究情況來看, 該類物質(zhì)的健康風(fēng)險仍
然不能輕視。以后還要從人們的膳食結(jié)構(gòu)、膳食習(xí)慣
等方面更廣泛地了解人們對該類物質(zhì)的膳食暴露水
平情況, 以便進(jìn)行更加準(zhǔn)確的健康風(fēng)險評估。
2 二噁英及其類似物
二噁英通常指具有相似結(jié)構(gòu)和理化特性的一組
多氯取代的平面芳烴化合物, 屬氯代含氧三環(huán)芳烴
化合物, 縮寫為PCCD/Fs。目前, 木材防腐和防止血
吸蟲使用氯酚類造成的蒸發(fā)、工業(yè)和固體廢物焚燒的
排放、落葉劑的使用、殺蟲劑的制備、紙張的漂白和
汽車尾氣的排放等是環(huán)境中二噁英的重要來源。其類
似物質(zhì)主要有12 種具有二噁英毒性的多氯聯(lián)苯
(dioxin-like polychlorinated biphenyls, DL-PCBs)。與
二噁英不同, PCBs 曾被工業(yè)化生產(chǎn)多年, 它的理化
性質(zhì)高度穩(wěn)定, 耐酸、耐堿、耐腐蝕和抗氧化, 對金
屬無腐蝕, 耐熱和絕緣性能好、阻燃性好, 被廣泛應(yīng)
用于工業(yè)和商業(yè)等方面已有40 多年歷史, 曾被開放
使用和密閉使用多年。但是, 由于過去使用不恰當(dāng),
已經(jīng)造成了DL-PCBs 的環(huán)境污染。
隨著這類污染物對生態(tài)環(huán)境和人類健康的危害
被逐漸發(fā)現(xiàn), 許多國家特別是發(fā)達(dá)國家對它們開展
了廣泛研究。由于這些物質(zhì)主要通過膳食進(jìn)入人體,
它們的膳食攝入水平成為各國關(guān)注重點[2]。世界衛(wèi)生
組織和糧農(nóng)組織的食品添加劑聯(lián)合專家委員會(Joint
FAO/WHO Expert Committee on Food Additives,
JECFA)[15]提出這類物質(zhì)的暫定每月耐受量為70 pg
TEQ/kg。從不同國家的數(shù)據(jù)來看, 二噁英及其類似物
的膳食攝入水平和主要膳食來源各有不同。總體上歐
美發(fā)達(dá)國家的膳食攝入水平較高, 但是已處于下降
趨勢。2012 年Sirote 等[16]的研究顯示, 法國居民的二
噁英類物質(zhì)膳食攝入量呈明顯下降趨勢。他們通過法
國第2 次總膳食研究, 分別評估了成年人和青少年
的二噁英類物質(zhì)膳食攝入量。以TEQ 計, 成年人攝
入量為0.57 pg/(kg·d), 青少年為0.89 pg/(kg·d)?？傮w
上, 研究獲得的一般人群的攝入量比2005 年的數(shù)值
440 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報第 5 卷
低了 3.2 倍。Perelló 等[17]對2008 年西班牙加泰羅尼
亞地區(qū)的居民通過不同食品攝入PCDD/Fs 和
DL-PCBs 的水平進(jìn)行了評估。結(jié)果顯示, 當(dāng)?shù)鼐用穸?
噁英及其類似物的膳食攝入量, 以毒性當(dāng)量(Toxic
equivalent, TEQ)計, 為0.60 pg/(kg·d)。這一數(shù)值明顯
低于2006 年[1.12 pg/(kg·d)]和2000 年[3.51 pg/
(kg·d)]的攝入水平。該地區(qū)PCDD/Fs 的膳食來源主
要是是魚和海鮮類食品(28.0%), 乳制品(15.4%)和油
及脂肪類食品(10.6%)。DL-PCBs有著相似的來源, 主
要是魚和海鮮類(58.6％)及乳類食品(8.9％)。通過蔬
菜、水果、豆類食品攝入的水平較低。在另外一個關(guān)
于加泰羅尼亞地區(qū)有害物質(zhì)焚燒爐周邊居民二噁英
類物質(zhì)膳食攝入的研究中, 盡管當(dāng)?shù)鼐用裼懈叩?
膳食攝入水平, 同樣發(fā)現(xiàn)了明顯的下降趨勢和類似
膳食攝入來源[18]。芬蘭居民的二噁英膳食攝入量在
20 世紀(jì)90 年代平均每年下降6％, 在2000 年左右
下降到1.5 pgTEQ/(kg·d), 魚類和魚類制品是主要膳
食來源(60％~95％)[19]。比較不同時期開展的關(guān)于比
利時居民二噁英類物質(zhì)膳食攝入的數(shù)據(jù), 從2002~
2008 年, 下降趨勢也很明顯, 從2.53 pgTEQ/(kg·d)下
降到0.72 pgTEQ/(kg·d)[20-22]。
比利時居民攝入這類物質(zhì)的來源與西班牙稍有
不同。對于成年人群, 奶制品的貢獻(xiàn)率接近50％, 顯
著超過了魚類約20％的貢獻(xiàn)率。在發(fā)達(dá)國家中, 日本
的二噁英類物質(zhì)的污染比較嚴(yán)重, 其居民對這類物
質(zhì)的膳食攝入水平較高。Nakatani 等[23]調(diào)查了大阪
市居民2000~2002 年二噁英類物質(zhì)的膳食攝入水平,
分別為2.08、1.45 和1.74 pgTEQ/(kg·d)。與其他研究
結(jié)果不同, 該研究中并未發(fā)現(xiàn)明顯的下降趨勢。魚肉
和魚肉制品是主要來源(77％~92％), 其次是肉類和
蛋類。
二噁英類化合物膳食攝入量受到食品污染水平
和食物消費(fèi)量兩方面的影響。因此獲得食品中這些物
質(zhì)的含量并不意味著了解了膳食攝入情況。Son 等[24]
開展了有關(guān)韓國居民二噁英類化合物膳食攝入的研
究。在對40 種不同的食品進(jìn)行 PCBs 檢測后發(fā)現(xiàn),
它們在大米中含量最低, 魚中含量最高。但是, 經(jīng)過
計算后得到的大米和魚類的PCBs 膳食攝入量分別為
3.008 和0.175 ng/(kg·d)。其主要原因是被調(diào)查人群膳
食結(jié)構(gòu)中大米消費(fèi)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于魚類食品。在同一個地
區(qū), 不同人群的膳食攝入量也會因消費(fèi)量的差別存
在明顯不同。最近, 奧地利完成了首次居民二噁英類
膳食攝入水平監(jiān)測[25], 該項監(jiān)測從2005 年至2011 年
分析了235 份動物性食品的二噁英類物質(zhì)含量。據(jù)
此獲得的奧地利兒童、成年女性和成年男性的攝入量
分別是0.77、0.75 和0.61 pgTEQ/(kg·d)。乳和乳制品、
魚肉和魚肉制品是兒童(65％和15％)和成年女性
(67％和14％)的主要攝入來源, 成年男性的主要來源
是肉類和內(nèi)臟(63％和19％)。不同人群對這些食品消
費(fèi)量的差別是造成差異的主要原因。
我國環(huán)境污染導(dǎo)致二噁英類物質(zhì)的排放有逐漸
上升趨勢[26]。人體負(fù)荷監(jiān)測的結(jié)果也表明了居民人
體負(fù)荷也在升高[27]。Li 等[28]利用第3 次中國總膳食
研究的樣品首次獲得了具有代表性的我國居民二噁
英類物質(zhì)膳食攝入量。在第3 次總膳食研究中將12
個省按地理分布和膳食習(xí)慣劃分為4 個區(qū)域。通過分
析這4 個區(qū)域居民的膳食攝入和大區(qū)內(nèi)各省居民的
人體負(fù)荷發(fā)現(xiàn)兩者具有很好的一致性, 說明我國居
民主要攝入途徑同樣來自食品。膳食攝入量最高的南
方一區(qū)域居民每日膳食攝入量為57.1 pgTEQ。該區(qū)
域包括上海市和江西省這樣人體負(fù)荷較高的省份。而
人體負(fù)荷較低的寧夏回族自治區(qū)和陜西省所在的區(qū)
域居民平均每天二噁英類物質(zhì)膳食攝入量僅為9.06
pgTEQ。國家食品安全風(fēng)險評估中心最近完成的我國
居民二噁英類物質(zhì)攝入水平研究[29]獲得了最新的我
國居民膳食攝入量數(shù)據(jù)。與第3 次不同的是, 該研究
除了動物性食品外, 考慮到我國居民的膳食結(jié)構(gòu)的
特點, 將谷類、薯類、豆類等植物性食品也進(jìn)行分析
并計算攝入量。此外, 該研究不再進(jìn)行省份樣品的合
并, 而是將每個參與省份分別調(diào)查攝入量水平, 獲得
更準(zhǔn)確和代表性的數(shù)據(jù)。除了獲得一般人群的平均攝
入量外, 該研究還對高暴露人群的攝入水平進(jìn)行了
評價。結(jié)果顯示不同性別、年齡組居民膳食攝入量均
值在每個月15.4~38.7 pgTEQ/kg, 高暴露人群(97.5％
分位數(shù))的攝入量在每個月68.5~226.1 pgTEQ/kg。按
體重計時, 兒童的攝入量明顯高于成年人。與第3 次
總膳食研究類似, 我國二噁英類物質(zhì)攝入的地區(qū)差
別較大, 攝入量最高的是上海, 其成人每日攝入量為
1.55 pgTEQ/kg(kg·d)。這個數(shù)值幾乎是來自陜西的最
低攝入量的10 倍[0.16 pgTEQ/(kg·d)]。通過比較兩次
總膳食研究發(fā)現(xiàn)從2000 至2007 年, 我國居民二噁英
膳食攝入量增加了6％, 特別是東部發(fā)達(dá)地區(qū)上升趨
勢更為明顯。這一情況與其他研究獲得的排放趨勢
及人體負(fù)荷變化趨勢均類似。我國香港地區(qū)和臺灣
第2 期王向勇, 等: 持久性有機(jī)污染物膳食攝入的研究進(jìn)展 441
地區(qū)居民近年來也通過總膳食研究獲得了當(dāng)?shù)鼐用?
二噁英膳食攝入水平[30,31]。臺灣成年居民的攝入量
為1.49 pgTEQ/(kg·d)(男性)和1.32 pgTEQ/(kg·d)(女
性), 高于大陸平均水平0.71 pgTEQ/(kg·d)[30]。香港
居民的平均水平為0.73 pgTEQ/(kg·d), 與大陸居民
攝入量相當(dāng)[31]。
總體上我國居民二噁英類物質(zhì)的膳食攝入量尚
不足以導(dǎo)致健康風(fēng)險, 但是在個別地區(qū), 其暴露水平
不容忽視。張建清等[32]研究結(jié)果顯示深圳市居民對
二噁英類化合物每月膳食攝入水平為63.2 pg
TEQ/kg, 已經(jīng)接近了JECF 推薦的暫定每月耐受量。
而沈海濤等[33]的研究結(jié)果顯示杭州居民的每日二噁
英類物質(zhì)膳食攝入量最高可能達(dá)到233.1 pgTEQ, 超
過了美、日等發(fā)達(dá)國家。因此這些地區(qū)的居民二噁英
類物質(zhì)攝入量及其潛在健康風(fēng)險非常值得關(guān)注。
3 多溴聯(lián)苯醚
多 溴 聯(lián) 苯 醚(polybrominated diphenylethers,
PBDEs)屬于溴代阻燃劑(polybrominated flame retardants,
BFRs)的一種, 由于其優(yōu)良的阻燃效率、熱穩(wěn)定
性而被廣泛地應(yīng)用于建材、紡織、化工、電子電器等
行業(yè)。PBDEs 屬于添加型阻燃劑, 易于從產(chǎn)品中向環(huán)
境釋放。PBDEs 具有脂溶性、持久性及生物毒性, 是
目前公認(rèn)的POPs 物質(zhì)。目前, 八溴代聯(lián)苯醚和五溴
代聯(lián)苯醚已進(jìn)入《斯德哥爾摩公約》名單中[2]。但
我國是目前世界上為數(shù)不多的仍在生產(chǎn)PBDEs 的國
家之一, 國內(nèi)需求仍在每年上升, 十溴聯(lián)苯醚是我國
主要生產(chǎn)的PBDEs 產(chǎn)品。
有關(guān)北美居民膳食攝入PBDEs 的研究較多。
1998 年加拿大衛(wèi)生部在世界上首次將PBDEs 加入國
家總膳食研究項目中[34]。這項研究對來自加拿大幾
個主要城市采集的典型食品進(jìn)行了相關(guān)分析測定,
該研究項目通常每年進(jìn)行一個城市相關(guān)研究工作。數(shù)
據(jù)顯示加拿大人平均每日PBDEs 膳食攝入量為50 ng,
其中肉和肉制品的貢獻(xiàn)率最大。但由于PBDEs 水平
在不同食品中的含量差異太大, 導(dǎo)致特定食品的貢
獻(xiàn)率在不同的研究之間存在差異, 例如1998 年的研
究中肉類食品的貢獻(xiàn)率為76%, 而2002 年的研究中
貢獻(xiàn)率降為41%。
在美國已經(jīng)開展了幾個研究來對多種食品中
PBDEs 污染水平進(jìn)行測定并在此基礎(chǔ)上對膳食攝入
水平進(jìn)行估計。每一項研究都對美國的PBDEs 膳食
攝入量作了估計, 成人每日攝入量因研究不同而不
同: 在北加利福尼亞成人經(jīng)魚肉和豬肉攝入量是
0.9~5.0 ng/kg [35], 由養(yǎng)殖肉類攝入的是0.3~0.8 ng/kg
[36], 而由更完整的膳食得到的攝入量是0.87~1.3
ng/kg[37]?；诠矬w重表示的青少年(1~18 或19 歲)
膳食攝入量估計值要高于成年人: 1.1~5.0 ng/kg [35]以
及1.1~2.7 ng/kg[37]。與加拿大總膳食研究類似, 在美
國的研究中肉與肉制品對膳食攝入的貢獻(xiàn)率最高達(dá)
60%~73%, 并隨年齡段不同而略有差異[35]。與此明顯
不同的是, 通過對英國2000 年總膳食研究樣品的分
析發(fā)現(xiàn)英國居民PBDEs 膳食攝入有70%來源于蔬
菜、水果、面包和奶制品等非肉類食品[38], 但是從攝
入量方面考慮, 歐洲源自膳食的PBDEs 攝入量也與
北美的膳食攝入水平?jīng)]有明顯不同, 加拿大的攝入
量位于歐洲攝入量的低端, 而美國的攝入量則處在
歐洲攝入量的高端。
我國關(guān)于 PBDEs 膳食攝入水平的研究主要關(guān)注
一些高暴露人群或污染區(qū)的居民。Zhao 等[39]研究了
電子垃圾拆解地居民PBDEs 膳食攝入情況并與對照
地區(qū)進(jìn)行了比較。電子垃圾拆解地居民的每日PBDEs
攝入量為195.9 ng/d, 是對照地區(qū)居民攝入量(88.1
ng/d)的2 倍多。不同類別食物的貢獻(xiàn)對兩類地區(qū)居
民不盡相同, 在電子垃圾拆解地貢獻(xiàn)率占前3 位的
分別是大米(46.4%)、魚肉(26.1%)和豬肉(11.8%), 而
在對照地區(qū)這個排序變?yōu)轸~肉(40.8%)、大米(27.2%)
和豬肉(11.2%)。兩類地區(qū)居民通過膳食攝入最多的
均是BDE47。拆解地居民膳食攝入BDE209 占總攝
入量的8.4%, 主要是豬肉和雞肉。對照區(qū)居民膳食
中未檢出BDE209。Zhang 等[40]通過分析2007 年第
4 次中國總膳食樣品結(jié)合膳食消費(fèi)量首次獲得了我
國一般人群PBDEs 的膳食攝入水平。不同性別年齡
組人群膳食暴露均值在0.7~1.5 ng/kg。高暴露人群在
2.0~4.2 ng/kg。陜西省居民攝入量最低, 廣西壯族自
治區(qū)居民攝入最高, 成人均值分別為為0.35 ng/kg 和
1.24 ng/kg。各類食物貢獻(xiàn)率從大到小分別為肉類
(32%)、谷類(27%)、蔬菜類(16%)和水產(chǎn)類(15%), 而
在上海市和福建省, 水產(chǎn)是當(dāng)?shù)鼐用裰饕腜BDEs
膳食來源。
根據(jù)國內(nèi)外研究報告的膳食攝入數(shù)據(jù)來看, 多
溴聯(lián)苯醚的人體負(fù)荷有可能會逐漸增加, 在一定程
度上對人們的健康存在潛在的威脅。從研究數(shù)據(jù)中可
以發(fā)現(xiàn)不同國家和地區(qū)多溴聯(lián)苯醚的膳食攝入水平
442 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報第 5 卷
有一些差異, 但在一定程度上表現(xiàn)出一定的相似性;
另外, 不同的地區(qū)膳食習(xí)慣不同、食品污染情況不一
致等因素, 也會導(dǎo)致這些地區(qū)居民膳食暴露水平存
在差異。同時, 在國際上和國內(nèi)都暫時沒有限量標(biāo)準(zhǔn),
這就要求不同國家根據(jù)當(dāng)?shù)厍闆r進(jìn)行監(jiān)測與控制,
以盡量減少多溴聯(lián)苯醚的攝入量來避免危害。
4 全氟有機(jī)化合物
20 世紀(jì)50 年代, 美國3M 公司利用電化學(xué)氟化
法首次生產(chǎn)出全氟化合物(perfluorinated compounds,
PFCs)。至今, PFCs 作為重要的工業(yè)材料已經(jīng)被應(yīng)用
幾十年。因其優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、高表面
活性及疏水疏油性能, 被廣泛地用于制造防水防油
并耐熱的產(chǎn)品中。例如典型的全氟辛烷磺酸鹽
(perfluorooctanesullfonate, PFOS) 和全氟辛烷酸
(perfluoroocatanoic acid, PFOA)被大量應(yīng)用在化工、
紡織、皮革、消防、日用洗滌劑、炊具制造等諸多與
人們?nèi)粘Ｉ钕⑾⑾嚓P(guān)的產(chǎn)品的生產(chǎn)中。同時, PFCs
也是一類具有持久性、蓄積性、長途遷移性以及潛在
毒性的新型污染物質(zhì), 近年研究[41]表明, 隨著全氟
有機(jī)化合物被大量使用, 這類物質(zhì)現(xiàn)已廣泛存在于
環(huán)境、野生動物以及人體內(nèi), 即使在偏遠(yuǎn)的北極海域
也可發(fā)現(xiàn)該類物質(zhì)的存在, 因而受到越來越多環(huán)境
科學(xué)家的關(guān)注, 尤其是PFOS 和PFOA 近年來在環(huán)境
健康領(lǐng)域最受關(guān)注, 其中PFOS 已被正式列入POPs
公約的名單中。
與傳統(tǒng) POPs 類物質(zhì)不同, 由于其疏油、疏水的
特性, 這類污染物主要在動物和人類的血液, 肝臟等
組織器官中而不是在脂肪組織中蓄積。但是這類物質(zhì)
同樣可以通過食物鏈富集, 發(fā)達(dá)國家在PFCs 的環(huán)境
行為、環(huán)境和健康影響以及人類暴露來源和攝入水平
等方面較早地開展了研究。2008 年歐盟食品安全局
開展了針對PFOS 和PFOA 的風(fēng)險評估, 提出了
PFOS 和PFOA 的每日最大耐受量(TDI)分別為150
ng/kg 和1500 ng/kg[42], 并建議歐盟國家對食品中這
類物質(zhì)的含量進(jìn)行監(jiān)測, 了解本國居民的膳食攝入
水平, 進(jìn)而開展暴露評估和風(fēng)險評估。
2012 年歐盟發(fā)布了有關(guān)歐洲居民PFCs 膳食攝
入情況的科學(xué)報告[43]。根據(jù)來自2006 至2012 年13
個歐洲國家的7560 個樣品的檢測結(jié)果, 獲得了歐洲
不同年齡人群的PFOS 和PFOA 的膳食攝入水平。對
于PFOS, 研究結(jié)果顯示歐洲成年人平均每日膳食攝
入為5.2 ng/kg, 占TDI 的3.5%。高暴露人群為10
ng/kg, 占TDI 的6.7%。嬰兒是所有年齡組中攝入量
最高的人群, 平均攝入量和高暴露攝入量分別占TDI
的9.3%和19%。對于PFOA,歐洲成年人平均每日膳
食攝入PFOS 為4.3 ng/kg, 占TDI 的0.3%。高暴露
人群為7.7 ng/kg, 占TDI 的0.5%。嬰兒的PFOA 攝
入同樣是所有年齡組中攝入量最高的人群, 平均攝
入量和高暴露攝入量分別占TDI 的1.1%和2.1%。與
傳統(tǒng)POPs 類似的是魚和海鮮是主要的攝入來源。但
是水果及其制品的貢獻(xiàn)率對與PFCs 的貢獻(xiàn)有時能夠
超過肉類食品, 這與傳統(tǒng)POPs 的情況明顯不同。根
據(jù)這些數(shù)據(jù), 歐盟食品安全局認(rèn)為當(dāng)前PFCs 的膳食
攝入還不存在潛在健康風(fēng)險[43]。
由于 PFCs 類物質(zhì)廣泛的污染, 即使在偏遠(yuǎn)的北
極地區(qū)的動物體內(nèi)也能夠發(fā)現(xiàn)這類物質(zhì)[41]。Sonja 等
[44]研究了加拿大因紐特人通過食用當(dāng)?shù)氐膫鹘y(tǒng)食品
攝入PFCs 的情況。該研究在努勒維特采集了68 種
當(dāng)?shù)貍鹘y(tǒng)食品, 分別測定了其中PFOS 和PFOA 等
PFCs。在馴鹿肝、環(huán)斑豹肝、北極熊肉、白鯨肉這
四種傳統(tǒng)食品中全氟化合物濃度比較高, PFCs 總量
的含量或含量范圍分別為: 0.7~11.7 ng/g、7.7~10.2
ng/g、7.0 ng/g、5.8~7.0 ng/g。根據(jù)因紐特人的膳食
消費(fèi)量計算了PFCs 攝入水平, 在被調(diào)查的754 個對
象中, 膳食攝入水平為0.6~8.5 ng/(kg·d)。該研究發(fā)現(xiàn),
在當(dāng)?shù)鼐用裰?1~60 歲的人攝入量比小于40 歲的人
攝入量高。PFCs 的膳食來源大部分是傳統(tǒng)食物, 其
中馴鹿肉貢獻(xiàn)率最高達(dá)到43%~75%。年齡較大的居
民食用更多這些肉類為主的傳統(tǒng)食品, 而PFCs 在動
物體內(nèi)具有較強(qiáng)的富集作用, 這可能是造成當(dāng)?shù)?
PFCs 攝入特點的主要原因。
由于發(fā)達(dá)國家采取了更為嚴(yán)格的管控措施, 相
當(dāng)多的PFCs 生產(chǎn)被轉(zhuǎn)移到包括中國在內(nèi)的發(fā)展中國
家。近年來我國環(huán)境科學(xué)與食品安全方面的學(xué)者開始
關(guān)注PFCs 類物質(zhì)對我國生態(tài)環(huán)境和居民健康的潛在
威脅。Wang 等[45]分析了我國8 個地區(qū)雞蛋中PFCs
的含量, 其中PFOS 的檢出率是100%, 含量在
45.0~86.9 ng/g。PFOA 的檢出率為75%, 含量范圍是

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