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城市污染氣體分布的車載被動差分光學吸收光譜遙測技術研究

文檔作者：吳豐成，李昂，謝品華徐晉，石鵬，秦敏，王曼華，王界，章勇文檔來源：中國科學院安徽光學精密機械研究所環(huán)境光學技術重點實驗		點擊數(shù)：	更新時間： 2025年05月12日
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筑31拯．第3期
2 0 1 1年3 J J
光i許學與光譜分析
Spectroscopy and Spectral Analysis
V01．31．No．3，pp583—588
March．2011
城市污染氣體分布的車載被動差分光學吸收光譜遙測技術研究
吳豐成，李昂，謝品華。，徐晉，石鵬，秦敏，王曼華，王界，章勇
巾【I寸科學院安徽光學精密機械研究所環(huán)境光學‘j技術重點實驗室．安徽合肥230031
摘要介紹了一種齄于被動謦分光學吸收光譜(differential optical absorption spectroscopy，19()AS)技術探
測城Iff I：傘污染7C體分前i的光學遙測力‘法。采川安裝枉汽車I：的被動D()AS系統(tǒng)對所測城Ⅸ進行連續(xù)測髓．
通過13()AS擬合力．法處理采集的太阿I敞射光游，獲得測鰱點上的污染氣體柱桁度。l川時利用此乍載D()AS
技術對深圳城Ⅸ進行r連續(xù)六人的觀測實驗，得到j，深圳『仃卜空雙)2，N(h的卒1．HJ分布信息。從脫測結果發(fā)
現(xiàn)。深圳lffI『1i邊的污染較東邊嚴,-fi：。S()2兩邊濃度均值約足東邊的2．0倍，N()2約為3．6倍。并把紅壩光點
測靖的乍載19()AS結果與此站點的點式儀器測ff}結果對比．兩種儀器的測鍍結果具有棚關性．雙】2的豐釘關
系數(shù)R2=o．86，N02的科l犬系數(shù)R2=0．57。實驗結果表明車載DOAS的光學遙測方法為城【f『污染氣體分布
快速測墩提供r一種彳f效的}段。
關鍵詞車載I-X)AS；污染氣體分布；雙_)2；N()2
中圖分類號：(M33．4 文獻標識碼：A DOI：10．3964／j．issn．1000—0593(2011)03—0583—06
引言
隨符我同經(jīng)濟的高速發(fā)展和城If『化進張的逐步加快．伴
隨著的大氣環(huán)境nd題lI漸突}{j。}I Iji『．珠江t緗洲、京，}t煲、
長江t角洲等經(jīng)濟發(fā)達地Ⅸ的?‘染nⅡ題匕成為我I硐大氣環(huán)境
領域的研究熱點．而深圳作為珠江三角洲的主要城ff『，其環(huán)
境空7e質醚蜓足備受關注。
S()z和N()2在窄7Ctf，濃度很低．屬于一種痕鍵氣體，但
其足大氣污染和酸化的t要來源，它們L三成為審7e質醚躲測
的主要對象．閃此測皺大二(中的s(Jz和N(】2濃度及分布對
于控制城『ff中的大7 e污染釘竹極j￡眼要的意義。
當tiii!i萸0tttⅨ域污染物濃度分斫j的療法很多．有Il艱觀
測、模惻計算、長氍IX)AS等。11．1t!_i!l!測l{I于Jel丫I．像冗覆蓋
面積大，審11IJ分辨率達小糾城Ilf蚧測的要求(如()MI的審I’uJ
分辨率為13 km×24 km)【I“I|．成本高。／fi適J|J于城『ff的污
染分布雌測；模剮計算足一種州淪研究。|1．：符要Ⅵ1地?‘染的
先驗知識，這‘j實際觀測，fr篪,q-【4叫；長秤Ⅸ)A寸7·主妥天注
近地面、小范I糾的污染分前i．對于Ⅸ域測髓Hq；／,；要多白儀器
的共Mild合。近年來1i找被動Ix)AS∽技術|lj于其光’學結構
簡單、能夠提供大范l}爿的測Iol：f,'i糶以及便于實時機動測時等
優(yōu)點而快速發(fā)股。Mattias Johans∞n等利HJ乍載IX)AS系統(tǒng)
監(jiān)測北京Ⅸ域污染源研)2和N(h的排放．墨兩H『城N()2和
HCH()的排放．躦Ifli跚城Tula I-業(yè)IK雙k和N()2的排
放舊?，Wagner使J}I乍載DOAS技術探測對流層痕域7氣體
濃度t12]。
本文利JfI r乍載D()AS技術塒深圳市城fffⅨ域S()2和
N()2進行r觀測。得到r深圳IH文)2和N()2空問分布f矗息。
并在壩光站點，把4：載D()AS的觀測數(shù)據(jù)‘j其他儀器數(shù)據(jù)對
比。表明4i載13()AS技術作為一種光學遙感方法能夠應川于
大的時問和審I’uJ尺度內(nèi)的污染監(jiān)測。
1實驗原理與系統(tǒng)
1．1 IX凇原理
車載Ij()AS技術足以太I；11人頂敞射光作為光源。利』fJ氣
體分子對光鼾I{射的“指紋”吸收特性對7 C體進{}定性、定fl}測
最的一種光譜探測技術。光源發(fā)ffj的光，經(jīng)過一定肼i離的傳
輸后．由于／fi川分子的吸收．光潞結構和光強鄙將發(fā)牛變
化，這種變化火系IInlI Lambert—Beer定fl|給tl{
J(A)一，o(2)exp[--o(2)d。] (1)
式中：，(A)為探測糾的經(jīng)過大2 C吸收手1l|孜射后的太阿I光i_}午強
度．，o(A)為太I；|I參考光譜(通常取lE午時刻．棚對“f：凈”的
測I磚滑)．o(A)為7C體分子吸收截面．f為7C體濃度．L為人
收稿日期：2010—08—09．修訂日期：2010·1l一16
基金項目：1日家l，I然科學聃金項ll(40905010)和【q家廓技術研究發(fā)腮計劃項II(2009AA063006)資助
作者簡介：吳}i成．1986年生．中1日科學院安徽光。#枘桁機械研究所碩I：研究’E e-mail：fcwu@aiofm．a(chǎn)c．cn
*通訊聯(lián)系人e-mail：phxie(aj}aiofm．a(chǎn)c．crl
萬方數(shù)據(jù)
光譜學與光譜分析第31卷
射光在氣體中通過的路程。
實際大氣中考慮到各種分子的吸收以及Rayleigh散射2 數(shù)據(jù)處理
和Mie散射的消光作用，式(1)可寫為
J(|=【)=Io(A)exp{--[≥習：(毋(|=I)+一』(|=I))q+
￡R(A)+eM(¨lL} (2)
其中，斫(A)表示第J種氣體的寬帶吸收截面，／，(A)表示第歹
種氣體的窄帶吸收截面，fJ表示第J種氣體的濃度。ER(A)和
cM(A)分別表示Rayleigh散射和Mie散射的消光系數(shù)。由于
Rayleigh散射和Mie散射截面隨波長做慢變化，『fii分子的窄
帶吸收截面隨波長做快變化，所以町以采用差分吸收光譜法
(I)()AS)t叫將吸收光譜分為慢變化和快變化部分，慢變化部
分表示各種分子的散射以及分子的寬帶吸收，快變部分表示
分子的窄帶吸收。采用高通數(shù)字濾波町去除慢變化部分，取
對數(shù)，再經(jīng)過低通濾波，則式(2)可寫為
ln[揣]一Σ“．：I)SCD， (3)
r
式中：SCD，一I cj(／)d／表示斜柱濃度(slant column density，
SCD)，(3)式等號左邊也叫差分光學密度。
最后將標準擬合參考光譜(實驗竄精確測定的氣體標準
吸收截面)與處理后得到的差分光譜進行最小二乘擬合，可
獲得氣體的斜柁濃度SCD。在車載DOAS測量中，因為采用
天頂散射光作為光源且測肇時間在中午時刻附近，所以可把
從式(3)獲得的SCD近似看作垂直柱濃度(vertical column
density，VCD)。
1．2實驗裝置
車載DOAS的結構原理圖如圖l所示：入射光經(jīng)過單透
鏡后通過濾光片由光纖耦合到小型CcD光譜儀，光譜儀采
集的光譜送入計算機進行處理。整套系統(tǒng)舀己備了GPS接收
機．提供佗置、時間及車速等信息。
系統(tǒng)采用海洋公司的微捌紫外光譜儀，波長范圍為290
～420 nm，光譜分辨率為0．51 am。
n孚1 Schematic山耀哺m of mobile DOAS
2．1光譜反演
根據(jù)卜面介紹的DOAS處理方法，選取接近正午時刻相
對“干凈”的測最譜為參考譜，然后用測量譜除以參考譜，高
通取對數(shù)再低通，得到差分光學密度(OD譜)。將文獻巾獲
得的氣體高分辨率標準吸收截面與車載D()AS儀器函數(shù)做
卷積運算，并進行與OD譜相同的處理后得到差分吸收截
面。最后通過式(3)做最小二乘擬合，獲得各種氣體的柱濃
度。
2．1．1 S02的反演
實驗中在311～319啪波段內(nèi)反演S02，在此波段內(nèi)
SQ有三個主要吸收峰，有較強的吸收。為減少干擾，反演
中參與擬合的還有N02，Q和Ring結構。圖2示意了2009
年11月30日09：48測鼉的一條光譜的反演過程。圖2(a)中
顯示的是S02的擬合，細線顯示的是測量光譜經(jīng)過處理后的
0．010
O
-0．010
0．005
O
∞．005
O．066
0．060
0 054
0．048
312 314 316 318
Wavelength／rim
(帕
3∞ 352 354 356 358
Wavelength／am
|l。一眥o；|l
o一
掃一昌等iuH‘Io
i口葺2若—凸
激躲攢一l。一
營∞蠢p18甾d0躉lu2A毫o
萬方數(shù)據(jù)
第3期光譜學與光譜分析585
差分吸收截面，粗線娃示的是擬合得到的VCD=1．15×10”
molec·咖。2的SOz差分吸收結構；圖2中的(b)一(d)分別
顯示的是N()2。()：l和Ring的經(jīng)過處理后的測最光譜的差分
吸收截面和擬合得到的差分吸收結構的餃加。圖2(e)中顯示
的是最終擬合后剩余結構的殘差，峰峰值為7．4×10～，主
要來源于未知成分的吸收結構和系統(tǒng)噪聲。
2．1．2 NQ的反演
與S02類似的處理．在349～358 tin]的反演波段內(nèi)考慮
q和Ring的結構，反演過程如圖3所示。圖3(a)中表爪的
是測繁光譜經(jīng)過處理后的差分吸收截面(細線)與擬合得到的
VCD=1．10×1017 ITIolec·crn-2的NOz差分吸收結構(粗線)
的覆加；圖3(b)和(c)中分別表示的是(J4和Ring的經(jīng)過處
理后的差分吸收截面(細線)和擬合得到的差分吸收結構(粗
線)的疊加I圖3(d)是擬合殘差，峰峰值為8．7×10_‘。
3結果分析
3．1柱濃度分布
2009年11月一12月(11月27日一12月2日)車載
IX)AS裝置對深圳市一周進行了連續(xù)觀測，獲得了大量實驗
P驏4 VIUD geograpmcaa fllStrll}utlOn m NJz‘a(chǎn)J'Nul‘DJ甜明e experunent
聃5 Geographical distribution of Stk(a，b)，N02(c·d)
萬方數(shù)據(jù)
586 光譜學與光潛分析第3l卷
數(shù)據(jù)，并按照上述數(shù)據(jù)處理方法得到r實驗路徑上的鼢、
N()2柱濃度的連續(xù)分布情況。圖4所爪為11月27日的雙)2
[圖4(a)]和11月28 H的N()2[圖4(b)3的分布情況。
從圖中可以發(fā)現(xiàn)深圳『f『Ⅸ)2和N()2濃度兩北邊最高。
兩邊高于東邊。在測皺期I'日J兩邊S()2的濃度均值為5．0×
1016 molec·cnl～，而爾邊的濃度均值為2．5l×10”lTIolec·
cm～，西邊約為東邊的2．0倍；兩邊NQ的濃度均值為
6．77×10“molec·crn，東邊的濃度均值為1．89×10”
molec·CITI～，兩邊約為東邊的3．6倍。
據(jù)氣象資料硅爾．在測疑期I'日J深圳市的風向為北風和東
北風。在北風的影響下深圳市兩北邊的J“州、東莞的污染輸
送是深圳西北部污染嚴葦?shù)囊粋€主要外在原闌。深圳兩酃靠
近珠江，是深圳『f『的主要工業(yè)區(qū)、機場所在地，而東部瀕臨
南海．空氣質量相對較好，這是濃度f『li部高于東部的內(nèi)在原
因。另外，深圳兩邊通道足從J“州、東莞進入深圳市的豐要
通道，機動車輛很多．這使得N02濃度值很高。還町發(fā)現(xiàn)深
圳市兩南邊的污染較東北邊嚴蘑，這也有內(nèi)外兩大原因造
成。首先，東北方向的惠州時深圳rb．的污染貞獻儀次十廣
州、東莞[1引，在盛行東北風的情況F，惠州成為一個外在的
6×10‘6
。5×10‘6
g
g 4x10”
g
古3×lO‘6
U
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6．2×10”
Z
l×1016
O
1
昌
p
8
弓
E
凸
U>
o
6×10‘6
5x10”
I x10‘6
0
污染源，使得下風向的眄南濃度值較東北高；其次，兩南方
向有較大的港灣碼頭、貨場。每天的大型貨車非常之多，這
導斂西南邊污染較嚴重。圖5所爾為11月27日S02(a)，11
月28 LJ s()2(b)、N()2(c)及11月30日N()2(d)的空l'日J分布
圖(自0-佗：×10“molec·cl'n1)，從圖中看其濃度分布符合
l：述兩高爾低的分析。
3．2與點式儀器的測量結果對比
在測璃期間，車載IX)AS每天中午R寸分停留在壩光(深
圳市東部)站點．但此時儀器l卜常工作，這6天測昔的S()2
和N(h車載IX)AS測譴結果如圖6所示。圖6所爪的是每
大在壩光點停留的中午時分的S()2和N()2濃度平均值。
同t-．，選取與午．載IX)AS對應時IhJ內(nèi)的點式儀器的數(shù)
值，閃為點式儀器測髓的是近地匝氣體的濃度而車載D()AS
測硅的是對流層內(nèi)氣體濃度的平均值，所以假設邊界層高度
為1 000 m，將點式儀器的測囀結果轉化為邊界層內(nèi)的平均
值，則得到圖7所爪的濃度f均值。
在測饋期I’訂j將兩種儀器的測量結果的均值進行對比，如
圖8所爪。
6×lO’6
壩光^So，1：轂Do刪Ⅱ眺
。5×10’6
。呂
g 4x10”
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古3x10。6
U>
6．2xlo“’
Z
1X10。6
0
壩光^N021．披IX)AS濃度均恤
l●--■
ll-27 1 l一28 I 1-29 l 1—30 12．Ul 12-112 1 1·27 Il一28 1 l一29 ll-30 12-11I 12一U2
Date Dale
Fig．6 Daily aver'age of S0l，N02 from mobile I)OAS at llaguang site
6x1016
5 x1016
￡
：4×1016
O
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>
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Z
I x10‘“
0
l I一27 l I·28 lI一29 lI-30 12-0l 12—02 II．27 11．28 11．二9 l 1．30 12-01 12-02
Datc
Dale
Fig．7 Daily average of S02，N02 from point instrmmmts at＆粵聊唣site
圖8(a)所示為SQ的對比圖，圖8(b)所爪為N(】2的對
比圖。從圖巾發(fā)現(xiàn)Illi者的測量結果有籌異．首先這足IJ{為車
載DOAS以天頂散射光作為光源．測疑的是對流層大氣的柱
濃度．而點式儀器測請的是近地illi高度的氣體濃度．于是則
假設了邊界層高度為1 000 m．并H假沒氣體在邊界層內(nèi)充
分均勻混合，把點式儀器的結果轉化為邊界層內(nèi)的平均值，
萬方數(shù)據(jù)
第3期光}荇學與光譜分析587
這是兩者在測戢值卜產(chǎn)牛偏差的主要原因；其次s()2是flI電
廠、化r廠等一監(jiān)高架點源的排放產(chǎn)生，這蝗島架點i16i排放
出的氣體在大氣中小能充分均勻混合；而N(h的一個雨要
來源是由于交通排放。機動車排放的N()2處于近地llii島度，
這樣在1 000 m高度的邊界層充分混合的效果要比她好。
5xlO’6
4xlO’6
3x1016
2×lO’6
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o‘
4×10’6
3×lO‘6
2×lO06
ll-27 lI-28 ll-29 ll-30 12-ol 12-02
Date
另外。將兩者的相關性進行對比，發(fā)現(xiàn)兩種儀器對s()2和
N()2的測破結果都j霉有一致性。如l冬l 9所爪，圖9(a)為S()2
的棚父性，相=)∈系數(shù)為0．86，圖9(b)為N02的相關性，相
關系數(shù)為0．57。
2．8×lO‘6
2．4x 10
06
2．0x 10‘6
I．6×lO
06
1．2x 1016
lI．27 11．28 l 1．29 11．30 12．Ol 12-02
Date
Fig．8 Comparison of鼢between mobile DOAS and point instrmnent
助u■’●∞
wo'h №wa‘嘶
／ ^自■-舢
sI喇
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翌1．80。
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號I．35x
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Point instrmnent S02VCD／molec·cnl～Point instrument S02 VCD／molec·鋤’2
Fig．9 Comparison of correlation for SOI and NQ between mobile IX)AS and point irtstrument
從圖中可發(fā)現(xiàn)s()2的相關性要比N()2好．因為s()2主
要是由與燃煤自．關的島架點源排放。源較單一，二者都觀測
到較為一致的變化趨勢。而N()z的排放源很多，包括l：業(yè)源
和交通源等，點式儀器主要測的是近地llIf的交通源。車載
D()AS測最的是財流層濃度。這使得兩者之nⅡ存在差異。這
也說明，車載遙測系統(tǒng)uf以反映城『fr l二空污染7C體的分布。
而點式儀器測璇近地面污染物的濃度。
4結論
車載DOAS技術利用太阿I敝射光作為光源，通過測毓天
頂紫外／叮見光j櫓來研究對流層大氣痕li}7t體的艱A柱濃度
和宅間分布情況．其作為一種光學遙感辦法．由于快速靈
活、簡單有效的特點。在獲得大范隔、大時問尺度內(nèi)污染氣
體柱濃度分布I}l能夠得到很好的應用。本文利JfI乍．載IX)AS
系統(tǒng)塒深圳rfr進行r連續(xù)六人的觀測實驗，獲得r深圳城區(qū)
上審雙)2和N(】2的分布情況。結果表明頤)2和N02氣體的
分布足兩北最高．兩邊高于東邊．西南高于東北。這主要是
由內(nèi)外兩大原閃Jt-1．1作Jtj的結果；并把乍載I)()AS在壩光點
的測艟結果‘j點式儀器對比。發(fā)現(xiàn)兩者具彳I．棚莢性。S()2的
相父系數(shù)R2=o．86．N()2的臂|火系數(shù)R2=0．57。實驗說明
車載13()AS的光學遙測方法為城ff，污染氣體分布快速測鰱
提供r一種彳f效的技術于．段。
致謝：本文巾對比使J|j的點式儀趨數(shù)據(jù)111北京大學深圳
研究乍院黃曉峰老師小坌{l捉供．作并感謝他們提供的數(shù)據(jù)及
對本次，實驗組織、開展所挺供的{{!f助。
，口13．8—2口，Qu>d2
6
6
6
6
O
O
O
O
萬方數(shù)據(jù)
588 光譜學與光譜分析第3l卷
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Studies on the Remote Measurement of the Distribution of City Gaseous
Pollutant by Mobile Passive Differential Optical Absorption Spectroscopy
WU Feng-cheng，LI Ang，XIE Pin-hua。，XU Jin。SHI Peng，QIN Min，WANG Man-hua，WANG Jie。ZHANG Yong
KeyLaboratory of Environmental Optical&amp;amp;Technology，Hefei Institute of Physical Science。Chinese Academy of Sciences．
Hefei 230031。China
Abstract An optical remote sensing method hased on passive differential optical absorption spectroscopy for the measurement of
the distribution of city gaseous pollutant was studied．The passive D()AS system，which was installed in a car。successively
measures the interested area(such as city，industrial area)and the column density was obtained by I)()AS fitting process using
the zenith scattered sunlight．The mobile IX)AS was applied tO measurement in Shenzhen City during the continuous six days and
got the distribution of S02，N()2 in this paper．It showed that the pollution in the west is higher than in the east．The average
concentration in the west iS 2．0 times higher than the eastern for S()2 and 3．6 times for N02．And comparison of the values between
mobile IX)AS and the point instrument was carried OUt in Baguang site There was an agreement between the two instru—
merits，the correlation coefficient was 0．86 for S02，while 0．57 for N0t．The results indicate that this optical remote sensing
method based on passive IX)AS is an effective means of rapidly determining the distribution of city gaseous pollutant．
Keywm'db Mobile IX)AS；Gaseous pollutants distribution；S()z；NOz
*Corresponding author
(Received Aug．9，2010；accepted Nov．16。2010)

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